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解绑小天才电话手表的家庭成员，可以按照以下步骤操作。

1、打开小天才电话手表的家长app。

2、在底部导航栏中找到“更多”选项并点击进入。

3、在更多功能中找到“绑定与解绑”或“家庭成员”选项，根据实际的界面显示选择。

4、点击需要解绑的成员头像或姓名。

5、根据提示进行解绑操作，可能需要选择解绑原因或确认解绑操作，请按照界面提示完成操作。

具体的解绑步骤可能会因手表型号或软件版本的不同而略有差异，如果在操作过程中遇到问题，建议查看小天才电话手表的官方手册或联系官方客服进行咨询。